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高分辨中子衍射在析氧电催化研究应用领域取得突破

作者: 来源: 访问: 时间:2018-9-7

  重点实验室研究人员与中国科学技术大学谢毅院士课题组进行深入合作,利用中物院中子散射科学平台上的高分辨中子衍射谱仪(玄武)完成了析氧电催化电极材料--系列黑钨矿固溶体(CoxFe1-xWO4)中局部结构畸变程度的测定工作,确定了结构畸变对价电子局域自旋态的调控是黑钨矿系列材料电催化性能提高的根源,相关成果2018年6月发表于纳米能源材料领域期刊(Nano Energy, IF:12.34)。这是继高分辨中子衍射谱仪在质子交换膜研究领域应用取得突破后,再次在新能源材料研究领域取得一项应用突破。

  

  图1 黑钨矿材料晶体结构及Co含量与电催化性能关系

  Co和Fe原子共同掺杂是提高黑钨矿材料系列材料(AWO4,A为Fe、Co、Mn等)电催化析氧反应(oxygen evolution reaction,OER)性能的有效途经,但其机理尚不清楚。为此,课题组专门设计合成了一系列固溶体(CoxFe1-xWO4),基于中子衍射对Co、Fe等元素的灵敏区分(X射线衍射无法区分)特性,利用中物院中子衍射谱仪详细测定了CoxFe1-xWO4中的Co、Fe的比例和Co-O、Fe-O的配位键长等信息,提出了一种评估结构畸变度的计算方法,当掺杂至某一特定比例(Co0.708Fe0.292WO4)时,其结构畸变程度最小,结合O氧的X射线近边吸收谱(O K-edge XANES)测试表明此时Fe中价电子由高自旋态全部转变为低自旋态,解释了Co0.708Fe0.292WO4具有最好电催化性能的原因。

  

  图2中子衍射图谱与精修结构(a)Co0.708Fe0.292WO4,(b)CoWO4,(c) FeWO4,(d) Co0.708Fe0.292WO4,CoWO4和FeWO4中畸变度,(e) Co0.708Fe0.292WO4,CoWO4和FeWO4中Co/Fe和O之间键长的变化

  该项研究是在我院中子物理学重点实验室课题资助下完成的(编号2014DB01),其Nano Energy文章也将我院资助课题作为第一标注,是我院中子物理学重点实验开放合作的重要成果。

  

  

  

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文章录入:余泳 责任编辑:余泳
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